Das Gemeindegebiet von Harrislee erstreckt sich am westlichen Ufer der Flensburger Förde im Naturraum der Schleswiger Vorgeest bis ein Stück hinein in die Förde. Die überwiegend den Grenzverlauf zu Dänemark markierende Krusau beginnt mit dem Abfluss aus dem im Gemeindegebiet gelegenen Niehussee.